Гидротермальный синтез углеродного субстрата с развязкой по температуре и давлению.

Nature Communications, том 13, номер статьи: 3616 (2022) Цитировать эту статью

7402 Доступа

30 цитат

20 Альтметрика

Подробности о метриках

Температура и давление гидротермального процесса, происходящего в реакторе периодического действия, обычно связаны. Здесь мы разрабатываем гидротермальную систему с развязкой температуры и давления, которая может нагревать целлюлозу при постоянном давлении, тем самым значительно снижая температуру разложения целлюлозы и позволяя быстро производить углеродные субмикронные сферы. Углеродные субмикронные сферы можно производить без изотермического времени, намного быстрее по сравнению с традиционным гидротермальным процессом. Вода под высоким давлением может помочь расщепить водородные связи в целлюлозе и облегчить реакции дегидратации, тем самым способствуя карбонизации целлюлозы при низких температурах. Оценка жизненного цикла, основанная на концептуальном проекте биоперерабатывающего завода, показывает, что эта технология приводит к существенному сокращению выбросов углерода, когда гидроуголь заменяет топливо или используется для улучшения почвы. В целом, гидротермальная обработка без связи между температурой и давлением в этом исследовании представляет собой многообещающий метод производства экологически чистых углеродных материалов из целлюлозы с углерод-отрицательным эффектом.

Потребление ископаемого топлива продолжает производить все большее количество CO2 (углеродно-положительные выбросы, рис. 1а), что приводит к серьезным последствиям, таким как изменение климата и закисление океана. Лигноцеллюлозная биомасса, такая как древесина, трава и сельскохозяйственные отходы (солома), состоящая из целлюлозы, гемицеллюлозы и лигнина, является возобновляемым и углеродно-нейтральным ресурсом1. Использование биомассы имеет большой потенциал в сокращении глобальных чистых выбросов углерода2. Традиционное использование биомассы, такое как сжигание, газификация и анаэробное сбраживание, является углеродно-нейтральным. Преобразование биомассы в углеродные материалы, позволяющие хранить углерод в стабильной твердой форме, представляет собой технологию отрицательных выбросов (NET) (рис. 1а). Сообщалось, что отрицательные выбросы в размере 7–11 Гт углерода в год необходимы в худшем случае, а 0,5–3 Гт углерода в год необходимы в лучшем случае для достижения целевого показателя в 2 °C3.

Схема углеродоположительных, углеродно-нейтральных и углеродоотрицательных ситуаций. б Иллюстрация углеродных субмикронных сфер, образующихся при низкотемпературной гидротермальной обработке сырья на основе целлюлозы.

Целлюлоза, как основной компонент лигноцеллюлозной биомассы (40-60% в массовом выражении), также является основным компонентом бумаги и текстиля на основе хлопка4. Целлюлозу можно превращать в углеродные материалы5,6, химикаты7,8 или этанол9, производство которых обычно сильно зависит от ископаемого топлива. Таким образом, ожидается, что использование целлюлозы с высокой добавленной стоимостью будет способствовать смягчению энергетического кризиса и глобального потепления. Гидротермальная конверсия целлюлозы позволяет производить твердые углеродсодержащие материалы, жидкую бионефть и горючие газы (например, H2, CO и CH4)10,11,12. Твердый углеродсодержащий материал, например, гидроуголь, может использоваться в электродах конденсаторов, очистке сточных вод и топливных элементах13,14.

Реакторы периодического действия широко используются для изучения гидротермального процесса водонерастворимых веществ благодаря простоте эксплуатации и универсальности. Однако в типичном реакторе периодического действия температура и давление связаны, что затрудняет управление ими по отдельности, что приводит к тому, что так называемый «температурный эффект» может представлять собой, по сути, комбинацию температуры и давления. Как известно, целлюлоза (кристаллическая) разлагается при температуре ~210 °C15,16 при давлении насыщенного пара 1,9 МПа. Однако при повышении температуры от 100 до 210 °С давление увеличивается от 0,1 до 1,9 МПа, т.е. происходит совмещенный гидротермальный процесс температуры и давления (СТПГ). Поэтому неясно, вызвано ли это последствие температурой, давлением или тем и другим. То есть, если давление изменится, температура разложения также может измениться соответствующим образом.